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MnOx 负载量对 MnOx/Ce0.7Zr0.2La0.1O2-Al2O3催化剂上碳烟燃烧性能的影响

朱艺 , 潘浩 , 陈山虎 , 王世丹 , 赵明 , 龚茂初 , 陈耀强

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2012.20746

采用等体积浸渍法制备了一系列不同 MnOx 含量的 MnOx/Ce0.7Zr0.2La0.1O2-Al2O3(Ce0.7Zr0.2La0.1O2/Al2O3质量比=1)催化剂,并用 X 射线衍射、低温 N2吸附-脱附、X 射线光电子能谱、O2程序升温脱附和 H2程序升温还原等手段对催化剂进行了表征,考察了催化剂催化柴油车排放碳烟颗粒物燃烧的反应性能.结果表明,催化剂表面吸附的活性氧物种和 MnOx 的低温区还原性能是决定催化剂活性的两大关键因素.当 MnOx 负载量为5%时,催化反应所需的活性氧减少,因而活性降低;但 MnOx负载量增至10%时,催化剂中 Mn 物种的可还原量提高,从而增加其活性;增至20%时, MnOx 与表面吸附氧物种的可还原量间达平衡最佳值,活性最佳,碳烟起燃温度比无催化剂时降低了179 oC;负载量达30%后,由于载体表面吸附氧物种数量的降低和还原峰温的上升使催化剂活性下降.

关键词: 锰氧化物 , 负载量 , 碳烟 , 催化燃烧 , 氧化铈 , 氧化锆 , 氧化镧 , 氧化铝

改性介孔Al_2O_3负载锰基催化剂的结构及其催化氧化与抗硫性能

邹志强 , 孟明 , 于一夫 , 谢亚宁 , 胡天斗 , 张静

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90705

采用分步浸渍法分别制备了LaCeZr和YCeZr组合助剂改性的介孔Al_2O_3负载的Mn基系列氧化物催化剂,用X射线衍射、氮气吸附-脱附、X射线吸收精细结构、X射线光电子能谱和程序升温还原等方法对催化剂进行了表征,探讨了催化剂中Mn物种的存在形式及其还原性能,并与样品催化CO和C_3H_8的氧化活性相关联.结果表明,样品中Mn物种主要以Mn_3O_4形式存在,该物种在不同样品中与载体的作用强弱不同,从而表现出不同的还原性能和催化活性.助剂改性有效抑制了Mn-Al之间的相互作用,提高了Mn-O键的活动度,从而提高了催化剂的氧化活性.相比于YCeZr助剂,LaCeZr助剂改性更大程度上提高了Mn物种的还原性,因而大大提高了催化剂的氧化性能.650℃焙烧的LaCeZr组合助剂改性的介孔Al_2O_3负载的Mn氧化物催化剂,在0.035%SO_2存在的条件下对CO的氧化活性并未下降,对C_3H_8的氧化活性下降幅度也较小,表现出优越的抗硫性能和氧化性能.

关键词: 锰氧化物 , 氧化铝 , 改性 , 一氧化碳 , 氧化 , 丙烷氧化 , 精细结构

锰八面体分子筛的合成、表征及其对二甲醚燃烧的催化性能

余林 , 孙明 , 余坚 , 余倩 , 郝志峰 , 李朝圣

催化学报

以高锰酸钾和马来酸为原料,以聚乙二醇单甲醚(MPEG)为模板剂,采用溶胶凝胶法合成了锰八面体分子筛(OMS-2), 并将其用于二甲醚的催化燃烧反应. XRD, FT-IR和UV-Vis结果表明,合成的材料为隐钾锰矿型的锰氧化物. TEM结果表明合成的材料具有棒状的外形结构,其中MPEG起模板导向剂的作用. O2-TPD和H2-TPR结果表明合成的OMS-2材料容易还原,富有晶格氧. OMS-2材料在二甲醚催化燃烧中表现出优异的催化性能,能够在较低的温度下将二甲醚完全转化为CO2和H2O, 晶格氧在该反应中起非常重要的作用.

关键词: 氧化锰 , 八面体分子筛 , 二甲醚 , 燃烧 , 二氧化碳 ,

Birnessite和Cryptomelane型氧化锰的可控合成及其催化性能

刁贵强 , 余林 , 孙明 , 余倩 , 范方强 , 那秀辉

催化学报

以葡萄糖和高锰酸钾为原料,采用溶胶-凝胶法合成了birnessite(K_(1.35)MnO_2,简写为Bir)和cryptomelane(K_(0.27)MnO_2,简写为Cry)型氧化锰;采用X射线衍射、原子吸收光谱等考察了凝胶处理方法、反应物浓度比、焙烧温度和反应时间等对氧化锰晶型的影响.结果表明,采用不同方法处理凝胶可实现对Bir和Cry型氧化锰的可控合成.以不同的处理方法,葡萄糖和高锰酸钾的浓度比为O.74,反应20s制成凝胶,并在400℃焙烧2h,可分别制取高结晶度和高纯度的Bir和Cry型氧化锰.Bir和Cry型氧化锰在二甲醚燃烧反应中表现出优异的催化性能,且Cry型氧化锰的催化活性更高.

关键词: 溶胶-凝胶法 , 氧化锰 , 可控合成 , 二甲醚 , 催化燃烧

反应温度对隐甲锰矿型MnO2微纳结构和超级电容性能的影响?

冉奋 , 刘影 , 王翎任 , 刘卯成 , 张宣宣 , 范会利 , 宋海明 , 申魁文 , 孔令斌 , 康龙

功能材料 doi:10.3969/j.issn.1001-9731.2015.01.011

采用简单的水热法制备了具有均一八面分子筛(OMS-2)结构的隐甲锰矿型二氧化锰(MnO2);通过水热反应温度控制 Mn O 2的微纳结构,研究反应温度对其超级电容器性能的影响。采用扫描电子显微镜(SEM)、X 射线衍射(XRD)和透射电子显微镜(TEM)表征材料的结构特点;采用循环伏安和恒流充放电测试其电化学电容性能。结果表明,制备的Mn O 2具有纳米刺或纳米棒形成放射状结构,随着反应温度的增加,Mn O 2晶体逐渐生长完全,从针状纳米刺转变成四方形纳米棒;制备的 Mn O 2具有双电层电容和法拉第准电容的双重特征,在5 mA/cm2的电流密度下,最高比电容达到了603 F/g;在100~180℃的范围内,比容量随着反应温度的升高而逐渐降低。

关键词: 超级电容器 , Mn O 2 , 反应温度 , 水热法 , 电极材料

热致变色材料辐射和光学特性研究

范德松 , 李强 , 宣益民

工程热物理学报

采用固相反应法制备了相变温度接近室温的热致变色材料,研究了不同掺杂元素和掺杂浓度对热致变色材料辐射和光学特性的影响,并利用K—K分析模型导出了热致变色材料的光学常数。结果表明:热致变色材料LCSMO和LSMO(x=0.175)的发射率在相变温度附近出现剧烈变化,并且光常数在很大的频域范围内可自主调制。

关键词: 可变发射率 , 吸收率 , 光谱反射率 , K—K分析 , 锰氧化物

锰氧化物/石墨烯复合材料作为锂离子电池负极的研究

高云雷 , 赵东林 , 沈曾民

功能材料

以天然石墨为原料,采用改进的Hummers法合成含Mn的氧化石墨;400℃条件下氢气还原制备了锰氧化物/石墨烯复合材料。利用XRD、SEM和TEM对所制备的复合材料进行了表征。结果表明锰氧化物(MnOx)颗粒均匀地分布在石墨烯片层表面。将复合材料作为锂离子电池负极进行研究,在50mA/g电流密度下,首次库伦效率为70.4%,可逆容量达876mAh/g,并且具有良好的循环性能,在30次循环后仍保持在700mAh/g以上。

关键词: 锂离子电池 , 锰氧化物 , 石墨烯 , 电化学性能 , 循环伏安

铈改性钛基层柱粘土负载锰催化剂上低温NH3选择性催化还原NO

沈伯雄 , 姚燕 , 马宏卿 , 刘亭

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(10)60269-0

采用离子交换法制备了钛基层柱粘土(TiO2-PILC),并应用浸渍法将Mn负载于其上制得不同Mn含量的xMn/TiO2-PILCs催化剂,考察了催化剂低温NH3选择性催化还原NO (NH3-SCR)活性,研究了添加Ce对8%Mn/TiO2-PILC催化剂活性及其抗水蒸气抗SO2特性的影响.结果发现,TiO2-PILC负载的锰基催化剂具有良好的抗水蒸气性能,但在水蒸气和SO2共存时失活严重.Ce的添加对催化剂活性以及抗SO2能力均有所提高,其中8%Mn-2%Ce/TiO2-PILC在200 ℃时NO去除率达到95%,同时SO2失活速率明显比其他催化剂低.采用N2吸附-脱附、X射线衍射、NH3程序升温脱附、H2程序升温还原和X射线光电子能谱等技术对催化剂结构和性质进行了表征.结果表明,所制备催化剂具有丰富的中孔结构和较大的比表面积;Ce的添加使Mn在催化剂表面分散性更好,提高了催化剂表面酸性和催化剂氧化还原性能,从而使其活性和抗硫性能增加.

关键词: 低温选择性催化还原 , 钛基层柱粘土 , 氧化锰 , 氧化铈 , 中毒

凹凸棒石负载锰氧化物低温选择性催化还原催化剂的表征及对氨的吸脱附

李金虎 , 张先龙 , 陈天虎 , 刘海波 , 施培超

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2010.91001

以非均相沉淀法制备了凹凸棒石(PG)载体上负载锰氧化物催化剂Mn/PG,并用于低温选择性催化还原法(SCR)脱硝反应.采用X射线衍射、透射电子显微镜和H_2-程序升温还原方法对催化剂进行了表征;通过NH_3吸脱附实验考察了催化剂的锰负载量和煅烧温度对NH_3吸附和脱附量及吸附位的影响.结果表明,锰氧化物高度分散于PG晶体表面,其存在状态取决于催化剂煅烧温度.煅烧温度低于550℃,锰氧化物为Mn_2O_3和Mn_3O_4,煅烧温度为550℃时,锰氧化物为Mn_3O_4.NH_3主要吸附在PG载体上,锰氧化物的担载基本不影响催化剂吸附NH_3的能力,但促进了吸附NH_3的活化,这是催化剂SCR活性显著增加的直接原因.

关键词: 凹凸棒石 , 锰氧化物 , 低温选择性催化还原 , 氨吸脱附

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